本發明提供了一種電催化氧化芐胺生成苯甲腈的催化劑制備方法和應用，屬于納米技術和電催化氧化。
背景技術：
1、日益嚴重的能源危機以及所引發的環境問題推動了清潔能源的加速發展。所以水的電催化裂解制備氫氣的技術受到越來越多的關注。水的電解反應包括陰極析氫反應(her)和陽極的析氧反應(oer)，但是其中，析氧反應所需的活化能較高且動力學緩慢，成為水分解反應的瓶頸。電催化有機物氧化與oer相比，無論在熱力學還是動力學上都是更為有利。電催化有機物氧化與析氫反應的耦合，不僅能大大提高制氫的催化效率，而且在陽極生成具有附加值的有機化合物。但目前廣泛使用的1m以上的高堿濃度電解液腐蝕設備、縮短電解槽壽命、誘發副反應降低產率。因此，有必要開發低堿介質中非貴金屬高效電催化劑。
2、苯甲腈(bn)是精細化學品、農藥和藥物合成中的重要中間體。然而，制備腈的制備方法通常是有機化合物與氰化物的親核取代反應，這通常涉及有毒試劑。因此，可以通過電催化氧化的方式將芐胺(ba)轉化為苯甲腈(bn)。值得注意的是bn疏水性質，漂浮在水面上，以避免覆蓋催化劑表面，使產物易分離。使用高效催化劑將芐胺電催化氧化為苯甲腈是一種環境友好、選擇性強、高效的生產有價值的腈和綠色氫氣的方法。
3、現有技術中，電催化體系普遍存在以下技術缺陷：貴金屬基催化劑雖具有一定催化活性，但其高昂成本與堿性環境下的結構不穩定性嚴重制約規模化應用；傳統過渡金屬氧化物催化劑雖成本較低，卻受限于本征導電性差、活性位點暴露不足等問題，導致催化效率難以提升；此外，單一組分催化劑因電子結構單一性難以協同調控有機物氧化與析氫雙反應路徑，致使反應動力學失衡；同時，傳統工藝采用的高濃度堿性電解液不僅加速電極材料腐蝕、縮短裝置壽命，更會誘發副反應造成產物選擇性下降，嚴重制約系統能效與運行穩定性。
技術實現思路
1、本發明旨在解決現有電催化體系存在的技術瓶頸，提供一種基于鎳鉬復合氧化物的高效異質結催化劑及其應用方法。通過構建鎳基氧化物與鉬酸鹽的協同催化體系，實現在低堿度電解環境下芐胺向苯甲腈的高效轉化及同步析氫反應。本發明體系具有催化劑催化范圍廣，催化劑制備成本低，產物產率和選擇性高，反應條件溫和，操作簡單，綠色安全，反應可控性高等優點，具有工業應用前景。
2、本發明的技術目的通過如下技術方案得以實現：
3、一種電催化氧化芐胺生成苯甲腈的催化劑制備方法，包括步驟如下：
4、1)?對泡沫鎳進行預處理：去除泡沫鎳表面上的氧化膜隨后干燥處理備用；
5、2)?將泡沫鎳加入到鎳鹽、尿素和氟化銨的前驅溶液中，在高壓釜內加熱反應得到負載于泡沫鎳的ni(oh)2/nf納米材料；
6、3)?將負載于泡沫鎳的ni(oh)2/nf納米材料加入到鉬鹽和鎳鹽的混合溶液中，在高壓釜內加熱反應得到負載于泡沫鎳的ni(oh)2-nimoo4·xh2o/nf；
7、4)?將負載于泡沫鎳的ni(oh)2-nimoo4·xh2o/nf在空氣流下進行煅燒處理。
8、進一步地，所述鎳鹽選自硝酸鎳、氯化鎳、硫酸鎳或醋酸鎳；所述鉬鹽選自鉬酸鈉、鉬酸銨或鉬酸鉀。
9、進一步地，步驟2)?前驅溶液中，鎳鹽、尿素和氟化銨的摩爾比為（1-3）：（4-6）：（4-6），優選為2:5:5。
10、進一步地，步驟2)?所述在高壓釜內加熱反應的溫度為100-120℃，時間為10-14h。優選地，反應溫度為120℃，反應時間為12h。進一步地，步驟3)?混合溶液中，其中ni:mo摩爾比為1:1。
11、進一步地，步驟3)?所述在高壓釜內加熱反應的溫度為140-160℃，時間為4-8h；優選地，溫度為150℃，時間為6?h。
12、進一步地，步驟4)?所述煅燒以3-5℃/min速率升溫至目標溫度350-450℃，恒溫2-5h。優選地，煅燒以5℃/min速率升溫至目標溫度400℃，恒溫3h。
13、本發明還提供了，上述方法制備得到的電催化芐胺氧化脫氫制備苯甲腈的nio-nimoo4/nf催化劑。
14、本發明還提供了，一種電催化氧化芐胺生成苯甲腈的方法，以上述的nio-nimoo4/nf催化劑作為工作電極，以hg/hgo為參比電極，鉑網為對電極，采用密封電解池，在含有芐胺的低堿性電解液中，實現芐胺到苯甲腈的高效轉化。
15、進一步地，所述低堿性電解液為0.1m?koh和0.5m?na2so4混合溶液。
16、進一步地，所述芐胺在電解液中的濃度為25mm。
17、在常溫常壓下，采用計時電流法，分別在1.45?v、1.50?v、1.55?v、1.6v和1.65v電壓下恒電壓電解，將得到的反應液通過乙酸乙酯萃取后，采用液相色譜檢測體系物質組成及其含量。
18、本發明通過創新性的材料設計與結構優化，提出鎳-鉬復合氧化物催化劑的構建方法，具體實現以下協同技術效果：通過調控鎳鉬組分配比及水熱-煅燒工藝參數，呈現豐富活性界面，有效促進反應物傳質并提升活性位點暴露程度；基于nio與nimoo4的能帶匹配特性建立定向電荷傳輸通道，顯著降低芐胺氧化反應活化能；通過界面電子調節優化催化劑表面電子態分布，增強反應中間體吸附/脫附動力學；同時采用泡沫鎳基底自支撐結構設計，實現電極材料機械強度與導電性的協同強化，從而在低堿度電解體系中同步提升芐胺氧化制備苯甲腈反應速率與催化穩定性。
19、以納米棒結構的nio-nimoo4/nf多組分復合催化劑作為電極，其中nio與nimoo4形成異質界面協同體系，具有豐富的活性位點，該催化劑在芐胺電催化氧化中表現出顯著優勢。在1.55?v?vs.?rhe工作電壓下實現99%芐胺轉化率、和94%法拉第效率，且穩定性好，在多次循環使用之后催化效果沒有衰減。
20、本發明通過多組分協同效應突破非貴金屬催化劑在低堿性介質（0.1m?koh和0.5mna2so4混合溶液）中的活性限制，且具有制備成本低反應溫和的優點，避免了其他合成方法中反應條件苛刻，產率低，所用試劑毒性較強的問題。
1.一種電催化氧化芐胺生成苯甲腈催化劑的制備方法，其特征在于，包括步驟如下：
2.根據權利要求1所述的電催化芐胺氧化生成苯甲腈催化劑的制備方法，其特征在于，所述鎳鹽選自硝酸鎳、氯化鎳、硫酸鎳或醋酸鎳；所述鉬鹽選自鉬酸鈉、鉬酸銨或鉬酸鉀。
3.根據權利要求1所述的電催化芐胺氧化生成苯甲腈催化劑的制備方法，其特征在于，所述步驟2)?前驅溶液中，鎳鹽、尿素和氟化銨的摩爾比為（1-3）：（4-6）：（4-6）；在高壓釜內加熱反應的溫度為100-120℃，時間為10-14h。
4.根據權利要求1所述的電催化芐胺氧化生成苯甲腈催化劑的制備方法，其特征在于，所述步驟3)混合溶液中，ni:mo摩爾比為1:1；高壓釜內加熱反應的溫度為140-160℃，時間為4-8h。
5.根據權利要求1所述的電催化芐胺氧化生成苯甲腈催化劑的制備方法，其特征在于，所述步驟4)?中，煅燒以3-5℃/min速率升溫至目標溫度350-450℃，恒溫2-5h。
6.一種電催化芐胺氧化生成苯甲腈的催化劑，其特征在于，所述催化劑采用權利要求1-5任一所述的制備方法制得。
7.權利要求6所述的一種電催化芐胺氧化生成苯甲腈的催化劑的應用，其特征在于，所述催化劑應用于電催化氧化芐胺生成苯甲腈。
8.?一種電催化氧化芐胺生成苯甲腈的方法，其特征在于，以權利要求6所述的催化劑作為工作電極，以hg/hgo為參比電極，鉑網為對電極，采用密封電解池，在含有芐胺的低堿性電解液中，在1.45?v-1.65v電壓下恒電壓電解進行電解。
9.?根據權利要求8所述的一種電催化氧化芐胺生成苯甲腈的方法，其特征在于：所述低堿性電解液為0.1m?koh和0.5m?na2so4混合溶液。
10.根據權利要求8所述的一種電催化氧化芐胺生成苯甲腈的方法，其特征在于，所述芐胺在電解液中的濃度為25mm。